IV WORKSHOP “Radiación natural y (Suances, 4 al 8 de Julio de 2005) medio ambiente” (Suances, 4 al 8 de Julio de 2005) Proyecto MARNA Enrique Suárez Mahou (CSN) Jose Angel Fernández Amigot (ENUSA) Dionisio García Pomar (Xunta Galicia)

Actividad de la corteza terrestre

OKLO 1 En Oklo, Gabón, hace 2000 millones de años, se originó un reactor natural cuando había 3000 átomos de uranio-235 por cada 100.000 de uranio-238 como sucedía en el resto del sistema solar, es decir el uranio-235 se encontraba en una proporción del 3% respecto del uranio natural.   La edad del yacimiento de Oklo fue estimada mediante medidas sobre uraninitas con alto contenido en plomo radiogénico (galenas) que permitieron atribuir al yacimiento una antigüedad de 1.968 más /menos 50 millones de años. En la actualidad se conoce la existencia en la zona de Oklo de varios reactores fósiles. El reactor se localiza en unas areniscas del francevilliense que presentan alternancias de capas de grano fino y grueso, ricas en materia orgánica, que dieron lugar a un yacimiento de 15.000 toneladas de uranio con una ley media del 5% de uranio. Lo más significativo es que en algunas zonas las concentraciones de uranio superaron el 60% y que se comportaron como un reactor natural, hoy fósil, cuyo núcleo es uraninita (óxido de uranio).

OKLO 2 Se originó el reactor natural al cumplirse cinco condiciones importantes:  Existir en el momento de su formación una relación uranio-235 / uranio-238 alta (3/100). Existir una alta concentración de uranio natural (localmente se alcanzan enriquecimientos del 60%) Baja concentración de absorbentes de neutrone Alta concentración de un moderador (agua y materia orgánica) Alcanzar un tamaño crítico o mínimo para mantener las reacciones de fisión. Entre las causas de la criticidad se incluye las concentraciones de uranio entre el 20 y 60 %, existentes en las mineralizaciones  

OKLO 3 Investigaciones han demostrado que existen cantidades anormalmente altas de productos de fisión en las zonas donde existió el reactor natural. Se observa la presencia de elementos de fisión como neodimio, samario, rutenio-99 y tecnecio-99 identificados en 16 zonas Existen evidencias de retención de nucleidos 90Sr, 99Tc,135Cs,137Cs producidas a partir de 90Zr,99Ru, 135Ba y 137 Ba. El reactor fue crítico hace unos 1700 millones de años, liberando alguna decena de megawatios y consumiendo algunas toneladas de uranio. El reactor operó durante varios centenares de miles de años a baja potencia.

1.- Proyecto Marna Proyecto Marna: •Proyecto I + D que evalúa niveles de radiación gamma natural en España •Evalúa los niveles de tasa de exposición a la radiación gamma natural en España •Elabora mapas de tasa de exposición a varias escalas •Elabora mapas potencial emisión de radón a varias escalas

Acuerdo entre el CSN y ENUSA Industrias Avanzadas S.A. 2. Proyecto Marna Participantes Acuerdo entre el CSN y ENUSA Industrias Avanzadas S.A. Con la colaboración de: Universidad de Salamanca Universidad de Extremadura Universidad Politécnica de Extremadura Universidad de Vigo Universitat Politécnica de Catalunya Protección Civil (Xunta de Galicia) Realizado según recomendaciones del OIEA y de la UE

Mapa de tasa de exposición. 3. Proyecto Marna Mapa de tasa de exposición.

3. Proyecto Marna. Mapas de potencial de emisión de radón. Colaboraciones Juan Pedro García Cadierno (CSN) Antonio Baeza Espasa (Universidad de Extremadura) Antonio Castellano Alcántara (Instituto Geológico y Minero) Alfredo Reza Fernández del Nogal (CIEMAT) Luis Quindós Poncela (Universidad de Cantabria) José Hernández Armas (Universidad de la Laguna) Carlos Villaseca González ( Universidad Complutense de Madrid) Andrés Cuesta Fernández (Universidad de Oviedo) José María Lanaja del Busto (Universidad de Vigo) Xavier Ortega i Aramburu ( Universitat Politécnica de Catalunya )

4. Proyecto Marna Fases de desarrollo Se desarrolla en cuatro fases: Marna 1 130.000 km2 (1991-1994) Marna 2 90.000 km2 (1995- 1996) Marna 3 160.000 km2 (1997-2000) Marna 4 86.000 km2 (2001-2004)

Zonas cubiertas en cada fase 5. Proyecto Marna Zonas cubiertas en cada fase

7.-Marna. Datos de base Informes de la Junta de Energía Nuclear Datos de la Comisión Técnica Permanente Luso-Española Protocolo de Cooperación en el dominio de la Seguridad Nuclear Nuevas medidas realizadas por el proyecto Marna. En conjunto se han obtenido más de 1.600.000 medidas de tasa de exposición de las que 200.000 son medidas históricas En todos los casos se han utilizado escintilómetros de INa (Tl)

Medidas de tasa de exposición utilizadas 6. Proyecto Marna Medidas de tasa de exposición utilizadas Medidas aéreas Cuentas totales. Spat-2 y 3, Mount Sopris Espectrómetros Geometrics 3000, Geometrics de 256 y de 512 canales. Medidas terrestres Cuentas totales: ES3, SPP2, Vilbert Lourmat, De Luxe, Mount Sopris, JEN ES-3 Espectrómetros: Exploranium Gr-130 de 256 canales

Bases de las correlaciones 7. Proyecto Marna Bases de las correlaciones Las correlaciones se han realizado siempre entre medidas obtenidas con escintilómetros de NaI activado con talio Todos los datos se han referido a tasa de exposición (μR/h) de un equipo patrón calibrado por CIEMAT Las correlaciones se han realizado dentro del rango comprendido entre 3 y 30 μR/h Las correlaciones se han realizado: entre diferentes medidas en tierra entre medidas aéreas y terrestres A efectos ambientales 1 µRh = 0.01 µSvh

Nuevas medidas realizadas 8. Proyecto Marna Nuevas medidas realizadas Se utilizan para: 1/ Establecer correlaciones entre: . medidas obtenidas por diferentes equipos históricos . medidas aéreas y las terrestres . tasa de exposición y geología 2/ Cubrir zonas donde no existía una red suficiente de datos 3/ Los nuevos archivos obtenidos corresponden a medidas en campo, pueblos y carreteras

Equipo móvil ensamblado 9. Proyecto Marna Equipo móvil ensamblado Escintilómetros G.P.S. Ordenador portátil

11. Proyecto Marna Equipo movil

10. Proyecto Marna Equipo movil

12. Proyecto Marna Espectro de terreno

13. Proyecto Marna Espectro del yodo 131

Mapa de tasa de exposición Mapa de tasa de exposición de la península

2b.- Proyecto Marna Madrid - Tasa de exposición micrR/h

3.-Modelo de estimación de potencial de exhalación de radón Tiene dos fases diferenciadas: • Estimación de la fuente es decir cuanto radio-226 hay en el suelo • Estimación del camino que tiene que recorrer el radón hasta llegar al hombre, pueden haber dificultades (concentraciones poco significativas) o “autopistas” (concentraciones significativas)

3.-Modelo de estimación de potencial Estimación de la fuente. Se parte de: • Datos analíticos de concentración de isótopos naturales en suelos (Bq/kg) de: 226Ra 232Th 40K • Datos de tasa de exposición referidos a coordenadas UTM-Huso 30 en microR/h.

3.-Modelo de estimación de la fuente Contenido de 226Ra, 232Th, 40K Se han reunido unos 1600 análisis de suelos y rocas • Proceden de: Luis Quindós Poncela (U. Cantábria), Antonio Baeza Espasa (U de Extremadura) J. Hernández Armas y J.C. Fernández de Aldecoa (U de la Laguna), Andrés Cuesta Fernández (U de Oviedo) Carlos Villaseca (U. de Madrid) • Paso 1 Cálculo de la tasa de exposición a que darían lugar los datos de análisis de suelos y rocas reteniendo solo aquellos que dan lugar a tasa de exposición inferior a 30 µR h-1.

4a.-Método base del modelo Paso 2. Estudio de los datos. Conclusiones: . Correlación positiva entre K, Ra-226 y Th y tasa exposición total . El potasio alcanza un límite próximo al 6% . Los coeficientes de correlación entre tasa de exposición total y contenido de K y Ra-226 y Th-232 son del orden del 86% . Para valores inferiores a 11 µR h-1 no se producen dispersiones importantes.

4a.-Método base del modelo La tasa de exposición total en una roca o suelo esta definida por las expresiones: µRh = 0.0048 (Bq/kg K-40)+ 0.051(Bq/kg Ra-226)+0.076 (Bq/kg Th-232) µRh = 1,505 (% de K-40)+ 0,653 (ppm U natural)+0.287 (ppm Th-232) Equivalencia entre concentración y actividad del K U y Th 1% de potasio = 310 Bq/kg = 1,505 µRh 1 ppm de uranio = 12.3 Bq/kg = 0,653 µRh 1 ppm de torio = 4 Bq/kg = 0,287 µRh

4b.-Método base del modelo 3.- Definición de nueva magnitud: “Total”(µR/h)=  Tasas de exposición de U, Th, K 4.- Correlación entre radio y “Total”

Obtención de valores de Ra (R/h) 4c.-Método base del modelo 5.- Sustitución de datos reales de tasa de exposición en “Total” de la anterior expresión Obtención de valores de Ra (R/h) en puntos de medida 6.- Paso de valores de Ra a unidades de actividad 0,653 R/h de Ra = 12,21 Bq/kg de Ra

R = CRa Rn f  [Dc/(Rn )]0,5 4d.-Método base del modelo 7.- Expresión de estimación de tasa de exhalación de radón por unidad de superficie y tiempo: R = CRa Rn f  [Dc/(Rn )]0,5 R =Tasa de exhalación de radón (Bq m-2 s-1) CRa = Conc. de activ. de Ra-226 en suelo o roca (Bq/kg) Rn = Cte. de desintegración del radón-222 (2,1*10-6 s-1) f = Coeficiente de emanación del material  = Densidad del material, suelo, roca, etc. (kg/m3) Dc = Coeficiente de difusión efectiva del material (m2/s)  = Porosidad del material

Factores que influyen en la emisión de Rn al aire 4e.-Método base del modelo Factores que influyen en la emisión de Rn al aire Factor Concepto Rango normal de variación Consecuencia al aumentar el valor del factor Actividad del uranio y radio-226, Bq/ kg ( C Ra ) Número de desintegraciones por unidad de masa 1 - 3.000 Aumento de radón Fracción de emanación (f) Fracción de radón 222 emitida desde los granos de roca o suelo a los poros que los rodean 0,1 – 0,4 Densidad seca, kg/m 3 1,5 – 1,8 Disminución de radón ( r ) Coeficiente de difusión, Trasmisividad del 10 -6 - 10 -1 1 Aumento de radón m 2 /s ( Dc) radón para atravesar la capa de suelo Porosidad ( e ) 0,25 – 0,45 Aumento de radón

5b.-Resultados Mapa de potencial de radón de Toledo

7a.-Análisis del método: Inconvenientes • Pocos datos de concentración de isótopos naturales en suelos (1600 datos disponibles). • Coincidencia forzada con los valores de tasa de exposición • Se calculan valores de potencial de exhalación de radón junto al suelo. • Se da valores al coeficiente de emanación, coeficiente de difusión efectiva, porosidad y densidad que hacen máxima la tasa de exhalación (valores por defecto usados en minería del uranio)

7b.-Análisis del método: Ventajas • Primera aproximación a la tasa de exhalación de radón, partiendo de una base de datos preexistente. • Utilidad para posible toma de medidas preventivas en determinadas áreas. • Herramienta util para la determinación de áreas donde realizar campañas de medida de radón más intensas.

15. Proyecto Marna Tasa de exposición de los diferentes tipos de rocas

Emisión de radón al aire 16. Proyecto Marna Emisión de radón al aire

Equivalencia entre unidades de medida de radiación ambiental 20. Proyecto Marna Equivalencia entre unidades de medida de radiación ambiental   Equivalencia entre diferentes unidades] empleadas para medir radiación ambiental Elemento Tasa de Exposición Tasa de Dosis absorbida en aire Actividad R/h rad /h PGy/s nGy/h Gy/h Bq/kg pCi/g 1 % de potasio 1,505 1,3 3.633 13.07 0.01310 310 8.37 1 ppm eq Uranio 0,653 0,54 1.576 5.67 0.00543 12,3 0.332 1 ppm eq Torio 0,287 0,26 0.693 2.49 0.00269 4,0 0.108

Isótopos identificables 22. Proyecto Marna Isótopos identificables Americio-241, Cesio-137, Cobalto-60,Potasio-40, Iridio-192, Radio-226, Torio-232, Talio-201, Gadolinio-67, Indio-111, Xenon-133, Cadmio-109, Cromo-51, Manganeso-54, Bario-133, Yodo-131. La librería permite definir características de otros isótopos

Uranio y torio El uranio se presenta en la naturaleza con las valencias +4 y +6, En medio oxidante que existen en la superficie terrestre, forma compuestos de valencia +6 que son muy móviles y forman numerosas especies minerales cuando se alcanzan altas concentraciones de uranio. En condiciones ambientales reductoras, el uranio produce precipitados insolubles de valencia +4 El torio que sólo se presenta en minerales con valencia +4.

2. Uranio y torio En los procesos de diferenciación magmática, tanto el uranio como el torio tienen un comportamiento geoquímico paralelo, debido a la similitud de su estado de valencia y a su radio iónico en tales condiciones (0.93 para el estado +4 del uranio y 0.99 para el estado +4 del torio). Los compuestos de uranio +4 cristalizan en los magmas graníticos y son insolubles en agua. En condiciones oxidantes se oxidan fácilmente dando compuestos de valencia +6

Como se encuentra el uranio el uranio se encuentra presente en todas partes: como elemento traza en los minerales más frecuentes, como son por ejemplo el cuarzo, los feldespatos, las micas y las plagioclasas, etc. Forma sustituciones isomorfas en la red cristalina de otros minerales se ubica en los defectos de la red absorbido a lo largo de la superficie de los cristales, como en las arcillas o en los bordes de los granos en inclusiones con microcristales de minerales de uranio.

Como se encuentra el uranio El estado de oxidación del uranio varía con la capacidad reductora de la roca determinada por los minerales de hierro presentes El uranio +4 se considera primario, presenta solubilidad baja en aguas reductoras, se hidroliza a U(OH)4 y se compleja con los iones sulfato, fosfato, cloruro y fluoruro (solubles) Frecuentemente precipita en la superficie de las partículas detríticas de las rocas detríticas

Agentes oxidantes y reductores del uranio en la naturaleza Fe 3+ + 2e --------> Fe 2+ reducción (ganancia de electrones) Fe 2+ --------> Fe 3+ + 2e oxidación (pérdida de electrones) U 4+ --------> U6+ + 2e HS- a SO42+ FeS2 a Fe2+ Fe2+ a FeOH3 CH4 a CO2

Bacterias reductoras del uranio en la naturaleza Reducen el uranio soluble 6+ produciendo uranio insoluble +4 Geobacter metallireducens (respiran Fe +3) Shawanella putrefaciens (respiran Fe) Desulfovibrio desulfuricans (respiran S)

Uranio en minerales esenciales Valores medios Rango ppm Bq/kg (uranio) Ppm uranio Cuarzo 20.9 1.7 0.1 -10 Feldespatos y plagioclasas 33.2 2.7 Biotita 99.6 8.1 1-60 Moscovita 145.1 2-8 Hornblenda 7.9 0.2-60 Piroxenos 44.2 3.6 0.1-50 Olivino 0.0615 0.05 Epidota 528.9 43 20-200

Minerales accesorios con uranio Monacita: fosfato de cerio y lantano es muy estable. (granitos, pegmatitas y rocas derivadas, placeres, depósitos hidrotermales y metamorficos) Keralita: fosfosilicato de cerio, calcio y torio. Placeres Xenotima: fosfato de itrio(granitos, pegmatitas, y rocas derivadas placeres depósitos hidrotermales y metamorficos) Zircón: silicato de zirconio (rocas igneas acidas y alcalinas, pegmatitas. placeres) Baddeleyita: Oxido de zirconio (carbonatitas, gabros,placeres basaltos) Torita: silicato de torio (greisen procedentes de granito por alteración) Niobita y tantalita : niobotantalatos de hierro y manganeso (granitos, pegmatitas filones de cuarzo, greisen)

Minerales de uranio Tetravalente óxidos (pechblenda, uraninita, óxidos negros) Silicatos (cofinita), Hexavalente fosfatos y arseniatos (autumnita, sabugalita, torbernita, zeunerita), sulfatos (uranopilita), carbonatos, vanadatos (carnotita, tyuyamonita, francevillita) y silicatos (cofinita, uranofano), niobatos y tantalatos (brannerita). Los más frecuentes son uraninita,pechblenda, torbernita y autumnita y tyuyamonita

Minerales de uranio uranio tetravalente en las rocas y minerales   Forma minerales independientes: los mas frecuentes son oxidos, silicatos, fosfatos y titanatos   El más importante es la uraninita UO2 que se encuentra en: Pegmatitas (además con torio y cerio) Areniscas Metasedimentos y como mineral accesorio en granitos Cofinita: Silicato de uranio Brannerita: Titanato de uranio Betafita: Niobatos, tantalatos, titanatos de calcio y uranio O reemplazan a metales del grupo IV o a tierras raras de sus minerales

Minerales de uranio hexavalente Uranio +6 (uranilo e hidroxiuranilo)   Forma oxidos, oxidos hidratados y uranatos (ión uranilo UO2 2+). El ion uranilo forma estructuras complejas con: carbonatos, sulfatos, molibdatos selenatos silicatos que son moderadamente solubles y vanadatos y fosfatos, arseniatos que son muy insolubles. Su fórmula es UO2 XO4 siendo X P, As o V: los mas abundantes son los complejos de uranil fosfatos y arseniatos mas por la estabilidad de estos compuestos en el agua que por la abundancia de fosforo o potasio fijándose en las estructuras interlaminares cristalinas. Los más importantes son la autumnita y la torbernita.

Minerales más frecuentes de uranio en España En España los más frecuentes son Autumnita: fosfato de uranio y calcio. Renardita: fosfato de uranio y plomo Fosfouranilita: fosfato de uranio y calcio, Carnotita: vanadato de uranio y potasio, Tyuyamonita: vanadato de uranio y calcio, Arsenuranilita: arseniato de uranio y calcio. Torbernita: fosfato de uranio y cobre. Sabugalita: fosfato de uranio y aluminio. Saleita: fosfato de uranio y magnesio. Zeunerita: arseniato de uranio y cobre.

Uranio en minerales accesorios Valores medios Rango ppm Bq/kg (uranio) ppm Alanita 2460 200 (uranio) 30-1000 (uranio) 1000-20.000 (torio) Apatito 65 799.5 (uranio) 70 (torio) 10-100 (uranio) 50-250 (torio) Monacita 36.900 3.000 (uranio) 500- 3.000 (uranio) 20.000-200.000 (torio) esfena 280 (uranio) 510 (torio) 10-700 (uranio) 100-1000 (torio) xenotima 300-40.000 Zircón 1330 (uranio) 560 (torio) 100-6000 100-10.000 (torio)

l--------l--------l--------l--------l Distribución de uranio en rocas ígneas Rocas ultrabásicas Dunitas,serpentinitas Eclogitas ------------------- Rocas básicas Basaltos gabros,etc ------------- Rocas intermedias Andesitas,dacitas,riodacitas Dioritas, cuarzodioritas, ------------ Granodioritas Rocas ácidas ------------ Riolitas, granitos Cuarzomonzonitas l--------l--------l--------l--------l 0.001 0.01 0.1 1 10 ppm de uranio

Relación torio/uranio en las rocas Th (ppm) / U (ppm) Mayor que 6 Placeres. Bauxitas. Areniscas. Arcillas continentales Entre 6 y 2 Rocas ígneas primarias Arcillas negras y grises marinas Menor que 2 Carbones, Arcillas negras marinas Calizas Evaporitas

El espectro gamma en rocas sedimentarias Potasio Torio Uranio Rocas Ambiente Bajo Carbonatos puros sin materia orgánica oxidante Alto Carbonatos puros con materia orgánica reductor Calizas arcillosas con bajo contenido en K y alto en minerales arcillosos, sin materia orgánica Margas con bajo contenido en K y alto en minerales arcillososde la arcilla, materia orgánica Carbonatos de glauconita sin materia orgánica acompaña a evaporitas Carbonato de algas o con glauconita y materia orgánica Margas sin materia orgánica Margas con materia orgánica

Conclusiones 1 • Coincidencia de zonas de mayor tasa de exposición con las de mayor potencial de exhalación de radón. • Mayoría del territorio con niveles medios de potencial de exhalación. • Zonas con nivel elevado deberían ser estudiadas más detenidamente • Pocas áreas con nivel muy bajo. • La forma de las areas está relacionada con la litologia y procesos geológicos • Los mapas son mejorables: Aumentando la densidad de medidas Incorporando datos espectrómétricos Incorporando información geológica Incorporando datos de permeabilidades

Conclusiones 2 Se elimina el mito de que solo hay radiación si hay instalaciones nucleares, radiactivas o del ciclo Muchas zonas naturales dan lugar a dosis más altas que las instalaciones nucleares, radiactivas o del ciclo Se dispone de un mapa que cuantifica la radiación gamma natural Permite priorizar estudios dosimétricos posteriores, expresamente el diseño de campañas de medida de radón Es un mapa estratégico básico

14. Aplicaciones del Proyecto Marna . mapas de tasa de exposición a diferentes escalas . mapas de dosis absorbidas en aire . estudios epidemiológicos para investigación de efectos de bajas dosis . evaluación y control de niveles de radiación naturales o no . mejora del conocimiento de los fundamentos de la protección radiológica aplicada a las bajas dosis . detección y caracterización preliminar de fuentes de radiación . estimar la protección de las personas en zonas de mayor relevancia radiológica (Directiva 96/29 EURATOM) .

OKLO

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