Propiedades eléctricas y magnéticas de La5/8-yPryCa3/8MnO3 Lic. Mariano Quintero Dir.: Pablo Levy

Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Introducción Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Cambio de resistencia por campo eléctrico. Conclusiones generales. Serie La5/8-yPryCa3/8MnO3 Relajaciones temporales. (y=0.3) Separación de fases dinámica. Estado de equilibrio. Conclusiones 1. Resultados experimentales. Modelos para el efecto. Interpretación de resultados. Dependencia con la temperatura. Conclusiones 2.

Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Introducción Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Cambio de resistencia por campo eléctrico. Conclusiones generales. Serie La5/8-yPryCa3/8MnO3 Relajaciones temporales. (y=0.3) Separación de fases dinámica. Estado de equilibrio. Conclusiones 1. Resultados experimentales. Modelos para el efecto. Interpretación de resultados. Dependencia con la temperatura. Conclusiones 2.

Oxidos de valencia mixta (manganitas) LaMnO3 CaMnO3 La+3Mn+3O3-2 Ca+2Mn+4O3-2 (La+31-xCa+2x) (Mn+31-xMn+4x) O3-2 3d4 3d3 Transporte eléctrico

Estructura tipo perovskita El grupo O6 puede cambiar su forma, El catión B puede desplazarse del centro del octaedro cuando éste es pequeño. El octaedro MnO6 puede inclinarse o rotar respecto a otro, al reducirse el tamaño de la cavidad ocupada por el catión A. Doble intercambio FM Superintercambio AFM

FM CO Separación de fases (PS) PS FM: conductora CO: aislante (estado fundamental no homogéneo) CO Conducción a través de caminos percolativos FM Dinámica de la coexistencia de fases Efectos dependientes del tiempo

Separación de fases (PS) M. Uehara y col., 1999. Weida Wu y col, 2006 (MFM)

Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Introducción Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Cambio de resistencia por campo eléctrico. Conclusiones generales. Serie La5/8-yPryCa3/8MnO3 Relajaciones temporales. (y=0.3) Separación de fases dinámica. Estado de equilibrio. Conclusiones 1. Resultados experimentales. Modelos para el efecto. Interpretación de resultados. Dependencia con la temperatura. Conclusiones 2.

La serie La5/8-yPryCa3/8MnO3 Pr1-xCaxMnO3 La1-xCaxMnO3 (La1-yPry )5/8Ca3/8MnO3

La serie La5/8-yPryCa3/8MnO3

La serie La5/8-yPryCa3/8MnO3 Aplicar H Cambiar Y

La5/8-yPryCa3/8MnO3 y = 0.3 PI FM CDI CO 225 K 205 K 100 K 75 K

La5/8-yPryCa3/8MnO3 y = 0.3 La cantidad de fase FM (f) depende del camino. T FCC H MvsH Evidencia de un estado fuera del equilibrio.

Relajaciones temporales Comportamiento tipo logarítmico Dependencia con la temperatura R M f R M f

Relajaciones temporales d(log t) d(R/R0) SR = Definiendo : d(M/M0) d(log t) SM =

Relajaciones temporales H T H H1 T H H2 T H H2 r(H2, f2) r(H1, f0) r(H1, f1) H1 (10 min) T r(0, f0) r(0, f1) r(0, f2)

Relajaciones temporales “dinámico”

Transición Metamagnética Relajaciones temporales Transición Metamagnética Bajos valores de M

Separación de fases dinámica Aumento de f Alinear dominios FM

Separación de fases dinámica

Separación de fases dinámica

Estado de equilibrio. Para T < 120 K, feq > f Aplicando H es posible alcanzar el equilibrio. f > feq f < feq f < feq

Estado de equilibrio. Hum ~ 0 para T ~ 120 K Relajaciones temporales Comportamiento inesperado a baja T ¿?

Estado de equilibrio. A partir de Hum es posible determinar el estado de equilibrio del sistema. Teoría de Medio Efectivo

Estado de equilibrio. A partir de Hum es posible determinar el estado de equilibrio del sistema. Ambos métodos arrojan resultados similares. El estado de equilibrio a baja temperatura es homogéneo. El comportamiento dinámico coincide con la mayor diferencia entre f y feq. T.M.E. es fuertemente dependiente de la elección de curvas límite.

Thermodynamic modeling of phase separation in manganites Estado de equilibrio. A partir de Hum es posible determinar el estado de equilibrio del sistema. (y = 0.4) Thermodynamic modeling of phase separation in manganites J. Sacanell, F. Parisi, J. C. P. Campoy, and L. Ghivelder Phys. Rev. B 73, 014403 (2006) Al aplicar H, feq de y = 0.4 tiende a la de y = 0.3. Aumentar H ~ disminuir “y”

Conclusiones 1. Analogía entre aplicar H y cambiar “y”. Efectos fuera del equilibrio (relajaciones temporales, dependencia de camino H-T) Separación de fases estática-dinámica. Determinación del estado de equilibrio. Efectos dinámicos asociados con diferencia entre f y feq.

Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Introducción Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Cambio de resistencia por campo eléctrico. Conclusiones generales. Serie La5/8-yPryCa3/8MnO3 Relajaciones temporales. (y=0.3) Separación de fases dinámica. Estado de equilibrio. Conclusiones 1. Resultados experimentales. Modelos para el efecto. Interpretación de resultados. Dependencia con la temperatura. Conclusiones 2.

Cambio de resistencia por campo eléctrico. V Corriente de medición baja (1 mA). Se aplican series de pulsos de tensión de 5 ~ 10 V alternando el signo. Pulsos “positivos” : VD > VA Pulsos “negativos” : VD < VA Se mide Vcontactos. Cambia Vcontacto y no Vmuestra. Dependencia con la polaridad.

Cambio de resistencia por campo eléctrico. V VA VB VC VD RA RD i RM RC RB

Cambio de resistencia por campo eléctrico. 0 < IR < 2

Resultados experimentales. Se midió en: La5/8-y Pry Ca3/8 Mn O3 (con y=0.1, 0.26, 0.28, 0.32, 0.34 y seis muestras diferentes con y = 0.3) La0.325 Nd0.300 Ca0.375 Mn O3 Muestra moncristalina de La5/8-y Pry Ca3/8 Mn O3 con y = 0.375. Contactos hechos con pintura de plata. El efecto se observó en TODAS las muestras medidas. Dispersión en IR

Resultados experimentales. Series de 10 pulsos, 10 V, diferentes duraciones. No se observó dependencia Tampoco se observó dependencia con el número de pulsos. Series de 20 pulsos de 2 ms, diferentes tensiones. Para tensiones bajas el efecto es chico. Por encima de 7 V el efecto es mas grande.

Resultados experimentales. Series de 10 pulsos, 5 V, 2 ms, positivos. VAC cambia mas que VBD Dependencia logarítmica con “n” Series de 10 pulsos, 5 V, 2 ms, negativos. VBD cambia mas que VAC Dependencia logarítmica con “n”

Resultados experimentales. Complementariedad en curvas IV Diferentes dependencias con I entre los estados de alta y baja resistencia. Diferentes mecanismos de conducción Estado de R alta no lineal.

Resultados experimentales. Complementariedad en curvas IV Diferentes dependencias con I entre los estados de alta y baja resistencia. Diferentes mecanismos de conducción Estado de R alta no lineal. Asimetría en el estado de R alta (barrera Schottky). Sentidos opuestos de la asimetría por corriente de medición entre contactos.

Resultados experimentales. 10 pulsos, 10 V, 2 ms ente Ai y D4 IR no depende monótonamente con área de contacto.

Resultados experimentales. 10 pulsos, 10 V, 2 ms ente Ai y D4 IR no depende monótonamente con área de contacto. En curvas IV se observa el mismo comportamiento.

Resultados experimentales. Aplicando los pulsos y la corriente de medición entre varios contactos Ai juntos: El efecto sobre el contacto A disminuye al aumentar el área del contacto. Sobre el contacto D el cambio no es tan notable.

Resultados experimentales. Aplicando los pulsos y la corriente de medición entre varios contactos Ai juntos: El efecto sobre el contacto A disminuye al aumentar el área del contacto. Sobre el contacto D el cambio no es tan notable.

Resultados experimentales. Aplicando los pulsos entre A2 y A3 juntos y la corriente de medición entre los Ai individualmente. El efecto se “reparte” sobre los distintos contactos Ai no uniformemente. El contacto A3 cambia más que el A2. (Individualmente fue al revés). La curva IV del contacto A3 es no lineal en ambos estados.

Resultados experimentales. Aplicando los pulsos entre A2 y A3 juntos y la corriente de medición entre los Ai individualmente. El efecto se “reparte” sobre los distintos contactos Ai no uniformemente. El contacto A3 cambia más que el A2. (Individualmente fue al revés). La curva IV del contacto A3 es no lineal en ambos estados.

Resultados experimentales. Muestra monocristalina con y = 0.375 No se observan diferencias respecto a los resultados en policristales.

Resultados experimentales. Efecto con campo magnético. No se observan variaciones importantes en el efecto con el campo aplicado.

Resultados experimentales. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético

Modelos. 1-Ocupación de dominios. (M. Rozenberg y Col, Phys. Rev. Lett. 92, 178302 (2004))

Modelos. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético

Mecanismos Modelos. e- Transporte de oxígeno Inyección de carga (Szot y Col, Nature Mat. 5, 312-320 (2006) ) Inyección de carga (S. Tsui y Col., Apl. Phys. Lett. 85, 317-319 (2004) ) e- Los pulsos hacen que se muevan oxígenos en la red de dislocaciones. Al aplicar pulsos se inyectan cargas.

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas.

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas. Carga: Intuitivo, no contemplado explícitamente. Oxígeno: Tensión umbral, muchas dislocaciones.

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas. Carga: Intuitivo, no contemplado explícitamente. Oxígeno: Tensión umbral, muchas dislocaciones. Carga: cantidad de carga, dif. agregar que sacar. Oxígeno: cantidad de oxígeno.

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas. Carga: Intuitivo, no contemplado explícitamente. Oxígeno: Tensión umbral, muchas dislocaciones. Carga: cantidad de carga, dif. agregar que sacar. Oxígeno: cantidad de oxígeno. Carga: Alta@SCLC, barrera Schottky. Oxígeno: Alta no lineal, V umbral asimétrico.

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas. Carga: Intuitivo, no contemplado explícitamente. Oxígeno: Tensión umbral, muchas dislocaciones. Carga: cantidad de carga, dif. agregar que sacar. Oxígeno: cantidad de oxígeno. Carga: Alta@SCLC, barrera Schottky. Oxígeno: Alta no lineal, V umbral asimétrico. Carga: repartida entre los contactos, Oxígeno: depende de V, no se espera dependencia con el área.

Interpretación de resultados. Si se considera que cada pulso equivale a inyectar una cantidad de carga Si se considera que la carga se distribuye uniformemente entre “n” contactos

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas. Carga: Intuitivo, no contemplado explícitamente. Oxígeno: Tensión umbral, muchas dislocaciones. Carga: cantidad de carga, dif. agregar que sacar. Oxígeno: cantidad de oxígeno. Carga: Alta@SCLC, barrera Schottky. Oxígeno: Alta no lineal, V umbral asimétrico. Carga: repartida entre los contactos, Oxígeno: depende de V, no se espera dependencia con el área.

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas. Carga: Intuitivo, no contemplado explícitamente. Oxígeno: Tensión umbral, muchas dislocaciones. Carga: cantidad de carga, dif. agregar que sacar. Oxígeno: cantidad de oxígeno. Carga: Alta@SCLC, barrera Schottky. Oxígeno: Alta no lineal, V umbral asimétrico. Carga: repartida entre los contactos, Oxígeno: depende de V, no se espera dependencia con el área. Carga: la carga inyectada no se ubica en BG. Oxígeno: no se esperan cambios.

Interpretación de resultados. Complementariedad Dispersión en IR Dependencia con V Acumulación Curvas IV Área Monocristal Campo magnético Carga: sentido correcto Oxígeno: sentido opuesto Carga: fabricación, superficie, carga acumulada. Oxígeno: fabricación, superficie, burbujas. Carga: Intuitivo, no contemplado explícitamente. Oxígeno: Tensión umbral, muchas dislocaciones. Carga: cantidad de carga, dif. agregar que sacar. Oxígeno: cantidad de oxígeno. Carga: Alta@SCLC, barrera Schottky. Oxígeno: Alta no lineal, V umbral asimétrico. Carga: repartida entre los contactos, Oxígeno: depende de V, no se espera dependencia con el área. Carga: la carga inyectada no se ubica en BG. Oxígeno: no se esperan cambios. Carga: la separación de fases no controla. Oxígeno: no se esperan cambios.

Interpretación de resultados. El mecanismo que mejor explica los experimentos es el de inyección de cargas. ¿qué sucede con la carga que se inyecta? ¿Cambio de dopaje? (K. H. Kim y col, arXiv/cond-mat. 0212113)

Dependencia con la temperatura. Estudiamos el efecto en función de T Muestra LPCMO (0.3) y LPCMO (0.32) Enfriamiento a 1 K/min Aplicar pulsos alternados cada 90 seg. 10 pulsos, 10 V, 2ms Corriente de medición 0.1 mA

Dependencia con la temperatura. Se observa un pico en IR en ambos contactos por debajo de la transición Metal-Aislante

Dependencia con la temperatura. Numéricamente: Se resolvió un Hamiltoniano de doble intercambio. Teoría de campo medio dinámico. Resistividad modelo de Drude. Diferentes dopajes. Se observa un pico en por debajo de la transición M-A.

Conclusiones 2. Se analizó el efecto de IR en función de diferentes parámetros. El comportamiento puede explicarse con un modelo fenomenológico de ocupación de dominios. El mecanismo que mejor ajusta a los experimentos es el de inyección de cargas. Las cargas inyectadas cambian localmente el dopaje de la muestra, cambiando así la resistencia. Las mediciones en función de T pueden reproducirse con simulaciones numéricas que coinciden con la explicación de cambio de dopaje.

Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Introducción Separación de Fases en La5/8-yPryCa3/8MnO3 Cambio de resistencia por campo eléctrico. Conclusiones generales. Serie La5/8-yPryCa3/8MnO3 Relajaciones temporales. (y=0.3) Separación de fases dinámica. Estado de equilibrio. Conclusiones 1. Resultados experimentales. Modelos para el efecto. Interpretación de resultados. Dependencia con la temperatura. Conclusiones 2.

Conclusiones generales Diferentes aspectos observados en ciertas manganitas Midiendo M y R se analizaron diferentes comportamientos en la separación de fases. Se encontró el estado de equilibrio del sistema. Relación entre equilibrio y efectos dinámicos. Sobre el efecto de IR se encontró que la aplicación de pulsos inyecta cargas que cambian el dopaje del sistema. Elementos en común: Técnicas macro para llegar a conclusiones micro. Efecto de “memoria” Efectos dinámicos. Inhomogeneidades.